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化学化工学院何荣幸教授课题组研究取得重要进展
发布时间: 2017-11-29 08:23:40   作者:本站编辑   来源: 本站原创   浏览次数:

   近日,化学化工学院何荣幸教授课题组在甲醇非均相催化机理的研究中取得重要进展,相关研究成果以“PtPd(111) Surface versus PtAu(111) Surface: Which One Is More Active for Methanol Oxidation?”为题(DOI: 10.1021/acscatal.7b02698)发表在催化领域国际著名期刊《ACS Catalysis》上(IF2016=10.614)。


该论文旨在通过理论与实验相结合的方法解决长期以来困扰直接甲醇燃料电池(DMFCs)发展的一些关键问题,即双金属Pt基合金催化剂活性的提高是因为催化剂结构的改变导致其本身抗CO中毒能力的增强?还是其抑制了甲醇氧化(MOR)过程中CO的生成?亦或是加速了CO的消除?

何荣幸教授课题组采用密度泛函理论和分子微观反应动力学理论详细研究了PtAu和PtPd催化剂催化氧化甲醇的机理,发现相较于PtPd(111)表面,PtAu(111)表面更能抑制CO的生成,其抗CO中毒能力优于PtPd催化剂;然而该课题组大量的实验研究却表明,PtPd催化剂的催化活性和稳定性优于PtAu催化剂!进一步的理论计算表明,在MOR过程中PtAu(111)表面产生的少量CO能强烈吸附在其表面的活性位点上,从而使其催化活性严重降低;相反,尽管PtPd(111)表面会产生更多的CO,但是因其特殊的表面结构,其活性位点能吸附高反应活性的OH自由基,它们能迅速与产生的CO反应从而消除其对催化剂的毒害,即发生了OH自由基辅助的CO消除反应。这一发现对于设计新型的高活性、高稳定性的DMFCs催化剂具有重要的指导意义。

该工作由何荣幸教授与重庆文理学院的唐典勇教授、内布拉斯加州立大学林肯分校的曾晓成教授合作完成,论文第一作者为何荣幸教授指导的2014级硕士研究生尤国建。该研究得到了国家自然科学面上项目、学校“精英计划”和中央高校基本科研业务费等项目的资助。