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电子调控和空位工程协同促进Ni9S8的电解水性能:活性的空位-金属对0
发布时间:2022-04-02 09:37:22   作者:高琴   审核:张磊   浏览次数:

近日,化学化工学院李明教授、何荣幸教授课题组在催化领域国际知名期刊《Applied Catalysis B: Environmental》上在线发表了题为“Electronic modulation and vacancy engineering of Ni9S8 to synergistically boost efficient water splitting: active vacancy-metal pairs” (Ni9S8的电子调控和空位工程协同促进解水:活性空位-金属对) 的研究成果。西南大学为该成果的通讯单位,何荣幸教授和李明教授为共同通讯作者,李明教授指导的研究生高琴、罗位为共同第一作者。

 

 

1. 合成的Ru-Ni9S8电催化剂的表征

虽然目前对电化学分解水制取氢气的研究取得了很大进展,但阴极析氢反应 (HER)和阳极析氧反应 (OER)尤其是后者的动力学过程缓慢而导致巨大的能量损失,且多数催化剂在反应条件下会发生表面重构并产生空位,因此设计高性能电催化剂并深刻理解表面空位的作用是一项具有挑战性的工作。

目前人们对催化剂表面空位作用本质的认识还有待进一步深化,一般将空位对催化剂性能的改善归因于对表面活性位点的电子调控,或者对催化剂导电性的改善,亦或是在催化剂表面暴露更多的活性位点,鲜有把空位作为活性位点参与催化反应的认识。该课题组采用电调控和空位工程协同作用的策略,成功制备了高效的富含硫空位的Ru-Ni9S8电催化剂(图1通过一系列实验和理论研究表面硫(S)空位和过渡金属Ni的协同是催化剂本征活性大幅度提高的根本原因;表面S空位作为活性位点直接参与水的分解并产生重要的活性中间体*O,随后该中间体迁移至金属Ni上完成后续的反应,整个过程所需能垒较低,这是催化剂取得高水解效率的关键。基于可靠的实验研究和精确的理论计算结果,该课题组首次提出了“空位-金属对”协同的OER机理(图2),为深刻理解表面空位在电催化过程中的作用本质提供了新的视角。 

 


                                                                图2. 提出的OER机理图示。

(a) 建议的“金属—空位对”协同的OER机理;(b) “金属–空位对”协同OER反应机理的自由能阶梯图(绿色的av-vs-Ru-Ni9S8表示活性位点在VS上,紫色的aNi-vs-Ru-Ni9S8代表活性位点在Ni上);表示S空位。

该工作得到了国家自然科学基金、“重庆市英才计划”创新领军人才支持计划和重庆市高校创新团队建设项目等的资助。

论文链接: https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121356

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